Mechanismus der photocatalytischen Reduktion von CO2 zu Methan und Methanol auf defektem Anatas TiO2 (101): Eine Untersuchung mit Dichtefunktionaltheorie

Mit steigenden CO2-Emissionen, die das menschliche Leben beeinträchtigen, zieht die photocatalytische Reduktion von CO2 erhebliches Forschungsinteresse auf sich. Anatas TiO2 ist bekannt dafür, einer der vielversprechendsten Katalysatoren dieses Prozesses zu sein. Hier haben wir Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen angewandt, um die Wege der CO2-Reduktion auf der defekten Anatas TiO2(101)-Oberfläche systematisch zu untersuchen. Wir stellen fest, dass Sauerstoffvakanz eine entscheidende Rolle bei der Förderung der Reaktion spielt, im Vergleich zur makellosen Oberfläche. Sie unterstützen die Bindung, Aktivierung und Dissoziation von CO2 und stabilisieren andere Reaktionszwischenprodukte. Der am besten identifizierte Reaktionsmechanismus erfolgt über Oberflächen-CO-Spezies, zu CHO, CHOH, CH2OH oder CHO, CH2O und CH3O, um Methan und Methanol zu produzieren. Darüber hinaus existiert ein carbene-ähnlicher Deoxygenierungsweg, um die CH-Spezies auf der Vakanz zu bilden, welche durch sukzessive Protonenbindung zu Methan führen kann.