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Singulettspaltung (SF) hat das Potenzial, den Fotostrom in Einzel-Junction-Solarzellen erheblich zu erhöhen und damit die Energieumwandlungs-effizienz von der Shockley-Queisser-Grenze von 33 % auf 44 % zu steigern. Bisher wurde die quantitative SF-Ausbeute bei Raumtemperatur nur in kristallinen Festkörpern oder Aggregaten von Oligoacen beobachtet. Hier verwenden wir transiente Absorptionsspektroskopie, ultrafast Photolumineszenzspektroskopie und Triplet-Photosensibilisierung, um die intramolekulare Singulettspaltung (iSF) mit Triplet-Ausbeuten von bis zu 200 % pro absorbiertem Photon in einer Reihe von Bipentacenen zu demonstrieren. Entscheidend ist, dass in verdünnten Lösungen dieser Systeme die SF nicht von intermolekularen Wechselwirkungen abhängt. Vielmehr ist SF eine intrinsische Eigenschaft der Moleküle, wobei sowohl die Spaltgeschwindigkeit als auch die resultierende Triplet-Lebensdauer durch den Grad der elektronischen Kopplung zwischen kovalent gebundenen Pentacen-Molekülen bestimmt werden. Wir fanden heraus, dass die Triplet-Paar-Lebensdauer so kurz wie 0,5 ns sein kann, jedoch bis zu 270 ns verlängert werden kann.
Sanders et al. (Tue,) haben diese Frage untersucht.