Über die Darstellung chemischer Umgebungen

Wir überprüfen einige kürzlich veröffentlichte Methoden zur Darstellung atomarer Nachbarschaftsumgebungen und analysieren deren relative Vorzüge hinsichtlich ihrer Treue und Eignung zur Anpassung von potenziellen Energiefunktionen. Die entscheidenden Eigenschaften, die solche Darstellungen (manchmal als Deskriptoren bezeichnet) haben müssen, sind Differenzierbarkeit bezüglich der Bewegung der Atome und Invarianz gegenüber den grundlegenden Symmetrien der Physik: Rotation, Reflexion, Translation und Permutation von Atomen derselben Art. Wir zeigen, dass bestimmte weit verbreitete Deskriptoren, die zunächst sehr unterschiedlich erscheinen, spezifische Fälle eines allgemeinen Ansatzes sind, bei dem eine endliche Menge von Basisfunktionen mit zunehmenden angularen Wellenzahlen verwendet wird, um die Dichtefunktion der atomaren Nachbarschaft zu erweitern. Anhand des Beispiels kleiner Cluster zeigen wir quantitativ, dass diese Expansion auf höhere und höhere Wellenzahlen geführt werden muss, während die Anzahl der Nachbarn zunimmt, um eine treue Darstellung zu erhalten, und dass Varianten der Deskriptoren mit sehr unterschiedlichen Geschwindigkeiten konvergieren. Wir schlagen auch einen ganz anderen Ansatz vor, genannt Smooth Overlap of Atomic Positions, der diese Schwierigkeiten umgeht, indem er die Ähnlichkeit zwischen zwei Nachbarschaftsumgebungen direkt definiert, und zeigen, dass er weiterhin eng mit den invarianten Deskriptoren verbunden ist. Wir testen die Leistung der verschiedenen Darstellungen, indem wir Modelle an die potenzielle Energiefunktion kleiner Siliziumcluster und den Großkristall anpassen.