Chemisch recycelbare Polyester aus CO2, H2 und 1,3-Butadien

Chemisch recycelbare feste polymere Materialien mit vermarktbaren Eigenschaften, die ausschließlich CO2 und kostengünstige Masschemikalien als chemische Ausgangsstoffe verwenden, können einen ganz neuen Weg zu einer wirtschaftlich tragfähigen, großflächigen Fixierung von CO2 über einen langen Zeitraum öffnen. Trotz vorheriger großer Fortschritte bleibt die Entwicklung solcher CO2-basierter Polymere eine langfristig ungelöste Forschungsherausforderung von großer Bedeutung. In diesem Bericht stellen wir die erste Methodik zur Polymerisation von sechsgliedrigen Laktonen mit zwei substituierten Gruppen vicinal zur Estergruppe (HL) vor, einer zuvor als nicht polymerisierbar erachteten Verbindung. Die gegenwärtige Methodik ermöglicht die erste Synthese von chemisch recycelbaren festen Polyestern (polyHL) mit einem hohen CO2-Gehalt (28 Gew.% ) und hohen Molekulargewichten (M n bis 613,8 kg mol-1). Transparente Membranen mit vielversprechenden druckempfindlichen Klebstoffeigenschaften (PSA), die mit ihren kommerziellen Gegenstücken vergleichbar sind, können bequem aus den Polyestern hergestellt werden. Mechanistische Studien zeigen, dass die rigorose Entfernung von Wasserverunreinigungen der Schlüssel zur erfolgreichen Polymerisation des relativ inerten disubstituierten sechsgliedrigen Laktone ist. Eine vollständige Rückgewinnung des Monomers aus polyHL wurde ebenfalls erfolgreich unter milden katalytischen Bedingungen erreicht. Die Synthese von polyHL erfordert nur CO2 und zwei kostengünstige Massenchemikalien, H2 und 1,3-Butadien, als Ausgangsmaterialien, und bietet somit eine neue Strategie für eine potenziell skalierbare chemische Nutzung von CO2 mit wünschenswerten wirtschaftlichen Werten und gleichzeitiger Minderung der CO2-Emissionen. Diese Arbeit sollte zukünftige Forschungen inspirieren, nützliche neue feste CO2-basierte Polymere herzustellen, die das Maß der chemischen Nutzung von CO2 erheblich steigern und den Beitrag der chemischen Nutzung von CO2 zur globalen Minderung der CO2-Emissionen fördern können.