Synergie von Dual-Atom-Katalysatoren, die von der Skalierungsbeziehung für die Sauerstoffentwicklungsreaktion abweichen

Dual-Atom-Katalysatoren, insbesondere solche mit heteronukleären aktiven Zentren, haben das Potenzial, die gut etablierten Ein-Atom-Katalysatoren für die Sauerstoffentwicklungsreaktion zu übertreffen, aber das zugrunde liegende mechanistische Verständnis fehlt noch. Hier wird eine groß angelegte Dichtefunktionaltheorie eingesetzt, um die Machbarkeit des *O-*O-Kopplungsmechanismus zu untersuchen, der die Skalierungsbeziehung umgehen kann, indem die katalytische Leistung von N-dotierten Graphen, das Fe-, Co-, Ni- und Cu-haltige heteronukleare Dual-Atom-Katalysatoren, genannt M'M@NC, unterstützt, verbessert wird. Basierend auf den erstellten Aktivitätskarten kann ein rational gestalteter Deskriptor erhalten werden, um homonukleare Katalysatoren vorherzusagen. Sieben heteronukleare und vier homonukleare Dual-Atom-Katalysatoren weisen hohe Aktivitäten auf, die die minimale theoretische Überpotential übertreffen. Der chemische und strukturelle Ursprung, der den *O-*O-Kopplungsmechanismus begünstigt und somit die Reaktionsaktivität erhöht, wurde aufgedeckt. Diese Arbeit bietet nicht nur zusätzliche Einblicke in das grundlegende Verständnis der Reaktionsmechanismen, sondern bietet auch eine Leitlinie für die beschleunigte Entdeckung effizienter Katalysatoren.