Elektronische Kommunikation zwischen einzelnen atomaren Nickel- und Eisen-Stickstoff-Spezies fördert die bifunktionale Sauerstoffentwicklung und -reduktion für effiziente wiederaufladbare Zink-Luft-Batterien

Zusammenfassung Die reversible Sauerstoffentwicklungs-/Reduktionsreaktion (OER/ORR) wurde als der Schlüsselprozess für die elektrochemische Energiewandlung und -speicherung (ECS) der nächsten Generation erkannt, wie beispielsweise Brennstoffzellen und Metall-Luft-Batterien. Der intrinsische große Überpotentialbarriere, verursacht durch sauerstoffhaltige Zwischenprodukte (*OH, *O und *OOH), behindert jedoch stark die Reaktionskinetik der OER/ORR. In dieser Arbeit wird ein dualfunktionaler OER/ORR-Elektrokatalysator konstruiert, der aus Ni-Einzelatom-Sites und FeN 0.0324-Nanoclustern innerhalb einer einzigartigen Kern-Hülle-Struktur von FeN 0.0324 @NiN 4 /C besteht. Dank des effizienten synergistischen elektronischen Effekts von einzelnen atomaren Ni und FeN 0.0324 zeigt das FeN 0.0324 @NiN 4 /C ausgezeichnete elektrokatalytische Aktivitäten für die OER mit einem Überpotential von 258 mV bei 10 mA cm −2 und ORR mit einem Halbwellenpotential (E 1/2 ) von 0,89 V. Eine flüssige Zink-Luft-Batterie, die mit FeN 0.0324 @NiN 4 /C assembliert wurde, erreicht eine maximale Spitzenleistung von 180,9 mW cm −2 und eine Zyklusbeständigkeitsstabilität von mehr als 150 h. Berechnungen mit der Dichtefunktionaltheorie (DFT) zeigen, dass das d-Bandzentrum in der Nähe des Fermi-Niveaus von NiN 4 -FeN 4 im Vergleich zu reinem NiN 4 H weiter nach oben verschoben ist, was die Adsorption von *O effektiv optimiert und den problematischen OER-Prozess lindert. Diese Studie bietet eine neue Plattform für den Aufbau neuer OER/ORR-Elektrokatalysatoren im Bereich der Energiespeichergeräte.