Wasserstoffübertragungswege während der zeolithkatalysierten Umwandlung von Methanol in Kohlenwasserstoffe

Der Wasserstofftransfer ist der Hauptweg in der katalytischen Umwandlung von Methanol in Olefine (MTO) zur Bildung von nichtolefinischen Nebenprodukten, einschließlich Alkanen und Aromaten. Es wurden zwei separate, nicht miteinander verbundene Wasserstofftransferwege identifiziert. In Abwesenheit von Methanol erfolgt der Wasserstofftransfer zwischen Olefinen und Naphthenen durch Protonierung des Olefins und den Transfer des Hydrids zum Carbeniumion. Ein bisher nicht identifizierter Wasserstofftransferweg, der Lewis- und Brønsted-Acid-Stätten einbezieht, dominiert, solange Methanol in der reagierenden Mischung vorhanden ist, was zu Aromaten und Alkanen führt. Experimente mit rein Lewis-sauren ZSM-5 zeigten, dass Methanol und Propen an Lewis-Acid-Stätten zu HCHO und Propan reagieren. HCHO reagiert seinerseits schrittweise mit Olefinen zu aromatischen Molekülen an Brønsted-Acid-Stätten. Die an Brønsted-Acid-Stätten gebildeten aromatischen Moleküle haben eine hohe Tendenz, sich in irreversibel adsorbierte carbonhaltige Ablagerungen umzuwandeln und sind verantwortlich für die kritische Deaktivierung im Prozess der Methanol-zu-Olefin-Umwandlung.