Bestimmung der einfachen Wege für die Sauerstoffentwicklung durch In-situ-Untersuchungen von Li–O2-Zellen mit konformalen Li2O2-Filmen

Eine anhaltende Herausforderung bei Lithium-Sauerstoff (Li-O2)-Batterien besteht darin, den Prozess der Sauerstoffentwicklung (OER) zu entschlüsseln, der mit dem langsamen Abbau von isolierendem Lithiumperoxid (Li2O2) verbunden ist. Hier beleuchten wir das Verhalten der Li2O2-Oxidation, indem wir verschiedene In-situ-Bildgebungs-, Gasanalysen- und elektrochemische Methoden nutzen. Bei den niedrigen Potenzialen von 3,2-3,7 V (vs Li/Li+) ist die OER auf die dünneren Teile der Li2O2-Ablagerungen beschränkt, was zur Entwicklung von O2-Gas führt, gefolgt von der gleichzeitigen Freisetzung von Superoxidspezies. Bei höheren Potenzialen beginnt die OER an den Seitenwänden des dickeren Li2O2. Der anschließende laterale Abbau von Li2O2 weist auf den bevorzugten Li+- und Ladungstransport hin, der an den Seitenwänden von Li2O2 stattfindet. Um die OER-Rate zu verbessern, untersuchen wir auch einen alternativen Ansatz zur Umleitung von Ladungsträgern durch den Einsatz löslicher Redoxvermittler. Unsere In-situ-Sonden bieten Einblicke in die günstigen Ladungstransportrouten, die zur Förderung des Abbaus von Li2O2 beitragen können.