Analyse der Masseströme und Membranübertritte bei der CO2-Reduktion bei hohen Stromdichten in einem MEA-Typ Elektrolyseur

Zellkonstruktionen, die Membran-Elektroden-Verbunde (MEAs) mit hochselektiven Katalysatoren integrieren, sind ein vielversprechender Weg, um ohmsche Verluste zu reduzieren und eine hohe Energieeffizienz bei der CO2-Reduktion bei industriell relevanten Stromdichten zu erreichen. In dieser Arbeit werden poröse Silberfiltrationsmembranen als einfache und effiziente Gasdiffusionselektroden für die CO2-Reduktion zu CO bei hohen Stromdichten in einem MEA-Typ-Gerät demonstriert. Eine partielle Stromdichte für CO von bis zu ca. 200 mA cm-2 wurde bei einer Zellenspannung von ca. 3,3 V erreicht, gekoppelt mit minimaler H2-Produktion. Die Analyse der kathodischen und anodischen Auslassströme offenbarte jedoch, dass der CO2-Übertritt durch die Anionenaustauschmembranen, überwiegend in Form von CO32- und teilweise als HCOO-, die über die Kathode erzeugt werden, tatsächlich die Menge an CO2 übersteigt, die in das Zielprodukt umgewandelt wird, was zu einer schlechten Ausnutzung des Reaktanten und einem frühen Auftreten von Massentransferbeschränkungen führt. Darüber hinaus führt der CO2-Übertritt zu einer nicht-stöchiometrischen Verringerung der Auslassdurchflussrate aus dem kathodischen Kompartment. Dieser Effekt kann zu einer erheblichen Überschätzung der katalytischen Leistung führen, wenn die Einlassdurchflussrate von CO2 als Referenz zur Berechnung der partiellen Stromdichten und Faradaeffizienzen verwendet wird. Die Ergebnisse dieser Arbeit unterstreichen die Bedeutung der Durchführung einer Kohlenstoffbilanz, zusätzlich zu traditionellen Messungen von Aktivität und Selektivität, um die Leistung von CO2-Reduktionsgeräten bei hohen Stromdichten angemessen zu bewerten und zukünftige Bemühungen zur Minderung des Membranübertritts in MEA-Typ-Elektrolyseuren für die CO2-Reduktion zu informieren.