Schnelle und präzise Schätzung der Unsicherheit in chemischem maschinellen Lernen

Wir präsentieren ein Schema, um eine kostengünstige und zuverlässige Schätzung der Unsicherheit zu erhalten, die mit den Vorhersagen eines maschinellen Lernmodells für atomare und molekulare Eigenschaften verbunden ist. Das Schema basiert auf Resampling, wobei mehrere Modelle generiert werden, die auf der Unterschichtung derselben Trainingsdaten basieren. Die Genauigkeit der Unsicherheitsschätzung kann durch maximale Likelihood-Schätzung bewertet werden, die auch verwendet werden kann, um Korrelationen zwischen den resampelten Modellen zu korrigieren und die Leistung der Unsicherheitsschätzung durch ein Kreuzvalidierungsverfahren zu verbessern. Im Falle von spärlichen Gaussian Process Regression-Modellen kann dieser resampelte Schätzer zu vernachlässigbaren Kosten bewertet werden. Wir demonstrieren die Zuverlässigkeit dieser Schätzungen für die Vorhersage von molekularer und materialwissenschaftlicher Energetik sowie für die Schätzung von nuklearen chemischen Abschirmungen in molekularen Kristallen. Die Erweiterung zur Schätzung der Unsicherheit in Energiedifferenzen, Kräften oder anderen korrelierten Vorhersagen ist unkompliziert. Diese Methode kann leicht auf andere maschinelle Lernschemata angewendet werden und wird von Vorteil sein, um datengestützte Vorhersagen zuverlässiger zu machen und die Optimierung von Trainingssätzen sowie aktive Lernstrategien zu erleichtern.