Schnelle Sauerstoffdiffusion und Iodiddefekte vermitteln die durch Sauerstoff induzierte Degradation von Perowskit-Solarzellen

Methylammoniumbleihalogenid-Perowskite ziehen großes Interesse als vielversprechende Materialien für Solarzellen der nächsten Generation auf sich, aber ernste Probleme im Zusammenhang mit der langfristigen Stabilität müssen angesprochen werden. Perowskitfilme auf Basis von CH3NH3PbI3 unterliegen schneller Degradation, wenn sie Sauerstoff und Licht ausgesetzt sind. Hier berichten wir über mechanistische Einblicke in diese durch Sauerstoff induzierte Photodegradation aus einer Reihe experimenteller und rechnerischer Techniken. Wir finden heraus, dass eine schnelle Sauerstoffdiffusion in CH3NH3PbI3-Filme mit der fotoinduzierten Bildung von hochreaktiven Superoxid-Spezies einhergeht. Perowskitfilme, die aus kleinen Kristalliten bestehen, zeigen höhere Ausbeuten an Superoxid und geringere Stabilität. Ab-initio-Simulationen zeigen, dass Iodidvakanzstellen die bevorzugten Orte sind, um die fotoinduzierte Bildung von Superoxid-Spezies aus Sauerstoff zu vermitteln. Die Passivierung von Dünnfilmen mit Iodidsalzen zeigt eine Verbesserung der Stabilität von Filmen und Geräten. Das Verständnis der Degradationsphänomene, das aus dieser Studie gewonnen wurde, ist wichtig für das zukünftige Design und die Optimierung stabiler Perowskit-Solarzellen.