Rationalisierung und Kontrolle der Oberflächenstruktur und elektronischen Passivierung von Cäsium-Blei-Halogenid-Nanokristallen

Kolloidale Blei-Halogenid-Perowskit-Nanokristalle (NCs) haben sich kürzlich als vielseitige photonische Quellen etabliert. Ihre Verarbeitung und lumineszenten Eigenschaften werden durch die Labilität ihrer Oberflächen, d.h. die Schnittstelle zwischen dem NC-Kern und der Ligandenhülle, herausgefordert. Am Beispiel von CsPbBr3-NCs modellieren wir die Oberflächenstruktur des Nanokristalls und deren Einfluss auf das Auftreten von Fangzuständen unter Verwendung der Dichtefunktionaltheorie. Wir rationalisieren die typische Beobachtung einer degradierenden Lumineszenz bei Alterung oder der Erholung der Lumineszenz nach Oberflächenbehandlungen nach der Synthese. Die Schlussfolgerungen werden durch die Elementaranalyse gestützt. Wir schlagen dann eine Strategie zur Heilung der Oberflächenfangzustände und zur Verbesserung der kolloidalen Stabilität durch die kombinierte Behandlung mit Didodecyldimethylammoniumbromid und Blei(II)-bromid vor und validieren diesen Ansatz experimentell. Dieses einfache Verfahren führt zu robusten Kolloiden, die hochrein sind und hohe Photolumineszenz-Quantenausbeuten von bis zu 95-98% aufweisen, die sogar nach drei bis vier Waschzyklen erhalten bleiben.