Atomar dispergierte Ni–Cu-Katalysatoren für pH-universelle CO2-Elektroreduktion

Die CO2-Elektroreduktion hat große Bedeutung für die Reduzierung von CO2-Emissionen und den Abschluss des Kohlenstoffkreislaufs. Allerdings hindern die unvermeidbare Carbonatbildung und die niedrige CO2-Nutzungseffizienz in neutralen oder alkalischen Elektrolyten eine Anwendung im kommerziellen Maßstab. Die Entwicklung der CO2-Reduktion unter sauren Bedingungen stellt eine vielversprechende Strategie dar, jedoch ist die Hemmung der Wasserstoffentwicklung schwierig. Hier wird die erste Arbeit berichtet, die einen Ni-Cu-Dualatomkatalysator, der auf hohlem, stickstoffdotiertem Kohlenstoff unterstützt ist, für die pH-universelle CO2-Elektroreduktion zu CO entwirft. Der Katalysator zeigt eine hohe CO-Faradaeffizienz von ≈99% in sauren, neutralen und alkalischen Elektrolyten, und die partiellen Stromdichten von CO erreichen 190 ± 11, 225 ± 10 und 489 ± 14 mA cm-2. Insbesondere erreicht die CO2-Nutzungseffizienz unter sauren Bedingungen 64,3%, was doppelt so hoch ist wie die unter alkalischen Bedingungen. Eine detaillierte Studie zeigt die Existenz einer elektronischen Wechselwirkung zwischen Ni- und Cu-Atomen. Die Cu-Atome verschieben den Ni d-Band-Zentrum weiter in Richtung Fermi-Niveau, wodurch die Bildung von *COOH beschleunigt wird. Darüber hinaus werden Operando-Charakterisierungen und Dichtestufenfunktionaltheorie-Berechnungen verwendet, um den möglichen Reaktionsmechanismus der CO2-Reduktion zu CO unter sauren und alkalischen Elektrolyten zu erläutern.