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Die Epoxidierung von Propylen mit H2 und O2 zu Propylenoxid (PO) ist eine sehr wertvolle Reaktion. Angesichts der wertvollen Goldkatalysatoren, die in der aktuellen Forschung häufig verwendet werden, stellt das Design von hochaktiven nicht-edelmetallbasierten Katalysatoren eine große Herausforderung dar. Hier berichten wir über einen nicht-edelmetallbasierten Ni/TS-1 Katalysator, der Ni-Nanopartikel auf einem hierarchischen Titansilikat-1 (TS-1) Zeolith durch die Methode der abgeschiedenen Fällung unterstützt, und der aufgrund der starken Wechselwirkung zwischen Ni-NP und TS-1 eine wünschenswerte katalytische Leistung in der gasphasen Epoxidierung von Propylen zeigt. Bemerkenswerterweise wies der hergestellte 2%Ni/TS-1 eine hohe PO-Selektivität von 76,8%, eine PO-Bildungsrate von 151,9 gPO/(h·Kgcat) und eine langfristige Stabilität bei 200 °C auf. Es stellte sich heraus, dass die katalytische Leistung von Ni/TS-1 höher war als die des auf Gold basierenden Katalysators unter denselben Bedingungen. Darüber hinaus wurde der Reaktionsmechanismus durch verschiedene Charakterisierungen untersucht, darunter hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie (HR-TEM), erweiterte Röntgenabsorptionsfeinstruktur (EXAFS), in situ diffuse Reflexionsinfrarot-Transformationsspektroskopie (DRIFTS) und in situ Elektronenspinresonanz (EPR), was bewies, dass metallisches Ni die dominierende Nickelart war und dass die Anwesenheit von Nickelarten die Reaktion zwischen Wasserstoff und Sauerstoff katalysieren konnte, was zur Bildung aktiver Radikale (•O2– und •OOH) führte, um die in situ Synthese von H2O2 zu erreichen und anschließend Propylen zu PO zu oxidieren. Darüber hinaus deuteten Berechnungen der Dichtefunktionalanalytik (DFT) darauf hin, dass die Passivierungsschicht auf der Ni-Oberfläche die Produktion von H2O2 erleichtert. Diese Arbeit bietet einen vielversprechenden Weg für den hocheffizienten Katalysator bei der selektiven Oxidation mit nicht-edelmetallen.
Li et al. (Thu,) haben diese Frage untersucht.