Niederdruckwasserstoffierung von CO2 zu CH3OH unter Verwendung eines Ni-In-Al/SiO2-Katalysators, der über einen Phyllosilikat-Vorläufer synthetisiert wurde

Das Gesamtziel dieser Forschung besteht darin, das zunehmend besorgniserregende CO2 und erneuerbares H2 in das stark nachgefragte Methanol (CH3OH) umzuwandeln, was ein Win-Win-Szenario für die gleichzeitige Verhinderung des Klimawandels und eine nachhaltige wirtschaftliche Entwicklung schafft. Der Schlüssel zum Erfolg dieser gezielten CO2-Nutzungstechnologie liegt in der Entwicklung von Niederdruck-Methanol-Synthesekatalysatoren (NiaInbAl/SiO2; a = 0–8.3, b = 0–9.1) mittels eines Phyllosilikatvorläufers, der die Bildung gut disperser metallischer Partikel mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 2,5–3,5 nm ermöglicht. Die Katalysatoren wurden mit verschiedenen Methoden charakterisiert, einschließlich ICP-OES, N2-Physisorption, XRD, SEM, TEM, TGA, H2 TPR, DRIFTS und XPS. Die Leistungen der NiaInbAl/SiO2-Katalysatoren wurden mit denen des herkömmlichen Katalysators unter verschiedenen Evaluierungstemperaturen bei Umgebungsdruck verglichen. Es wurde festgestellt, dass Katalysatoren mit Ni/In-Verhältnissen von 0,4–0,7 die höchste Aktivität zeigten. Ni3.5In5.3Al/SiO2 (NIA-0.7) mit einer Metallbeladung von 15 % war der beste unter den getesteten NiaInbAl/SiO2-Katalysatoren mit einer Aktivität von 0,33 mol h–1 (mol Katalysatormetall)−1 im Vergleich zum Benchmark-Katalysator Cu/ZnO/Al2O3 (CZA) mit 0,17. Mehrere NiaInbAl/SiO2-Katalysatoren zeigten ebenfalls ähnliche CO2-Umsetzungen im Vergleich zum CZA-Katalysator. Infrarotstudien mit DRIFTS ergaben, dass die Wasserstoffierung von CO2 auf den NiaInbAl/SiO2-Katalysatoren über monodentate Carbonate erfolgt, bevor es zu weiterer Umwandlung in monodentate und bidentate Formiate kommt. Mit einem Feed von CO/H2 anstelle von CO2/H2 ändert sich das primäre Kohlenwasserstoffprodukt von Methanol zu Propan, begleitet von einem Mangel an Formiat- und monodentate Carbonat-IR-Signalen.