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Der Mechanismus der Methanolsynthese aus CO2 und H2 auf Cu(100) und Zn/Cu(100) Oberflächen wurde unter Verwendung des dipped adcluster Modells (DAM) in Kombination mit ab initio Hartree–Fock (HF) und zweiter Ordnung Møller–Plesset (MP2) Berechnungen untersucht. Auf der sauberen Cu(100) Oberfläche zeigen unsere Berechnungen, dass fünf aufeinanderfolgende Hydrogenierungen an der Hydrogenierung von adsorbiertem CO2 zu Methanol beteiligt sind, wobei die Zwischenprodukte Formiat, Dioxomethylen, Formaldehyd und Methoxy sind. Der geschwindigkeitsbestimmende Schritt ist die Hydrogenierung von Formiat zu Formaldehyd, und die Cu–Cu-Stelle ist für die Reaktion auf Cu(100) verantwortlich. Die Rolle von Zn beim Zn/Cu(100) Katalysator ist es, den geschwindigkeitsbestimmenden Schritt der Reaktion zu modifizieren: die Aktivierungsenergien dieses Schrittes zu senken und das Dioxomethylen-Zwischenprodukt an der Cu–Zn-Stelle zu stabilisieren. Die vorliegenden vergleichenden Ergebnisse zeigen, dass die Cu–Zn-Stelle die aktive Stelle ist, die mit der Cu–Cu-Stelle zusammenarbeitet, um die Methanolsynthese auf einem Cu-basierten Katalysator zu katalysieren. Der Elektronentransfer von der Oberfläche zu den Adsorbaten ist der wichtigste Faktor, der die Reaktivität dieser Oberflächenkatalysatoren beeinflusst. © 2000 John Wiley & Sons, Inc. Int J Quant Chem 77: 341–349, 2000
Nakatsuji et al. (Sat,) untersuchten diese Frage.