Kontrolle der Ladungstrennung und Rekombinationsraten in CdSe/ZnS Typ I Kern−Schale Quantenpunkten durch Schalenstärken

Typ I Kern-/Schalen-Quantenpunkte (QDs) haben sich als vorteilhaft für die Stabilität und Umwandlungseffizienz von QD-sensibilisierten Solarzellen im Vergleich zu nur Kern-QDs erwiesen. Um zu verstehen, wie die Schalenstärke die Leistung der Solarzelle beeinflusst, werden ihre Auswirkungen auf die interfaciale Ladungstrennung und Rekombinationskinetik untersucht. Diese Kinetiken werden in CdSe/ZnS Typ I Kern-/Schalen-QDs, die mit Anthraquinon-Molekülen (als Elektronenakzeptor) beschichtet sind, durch zeitaufgelöste transiente Absorptionsspektroskopie gemessen. Wir zeigen, dass die Ladungstrennung und Rekombinationsraten exponentiell mit der Schalenstärke (d) abnehmen, k(d) = k(0)e(-βd), mit exponentiellen Zerfallsfaktoren β von 0,35 ± 0,03 pro Å und 0,91 ± 0,14 pro Å, jeweils. Modellberechnungen zeigen, dass diese Trends auf den exponentiellen Rückgang der 1S Elektronen- und Lochdichten an der QD-Oberfläche mit der Schalenstärke zurückzuführen sind. Der deutlich steilere Rückgang der Ladungsrekombinationsrate ergibt sich aus einer größeren effektiven Masse des Lochs (im Vergleich zum Elektron) in der ZnS-Schale. Diese Erkenntnis deutet auf mögliche Wege hin, die Ladungstrennungsrendite und Lebensdauer durch Kontrolle der Dicke und Beschaffenheit der Schalenmaterialien zu optimieren.