Glycin an der Pyrit-Wasser-Grenzfläche: Die Rolle von Oberflächendefekten

Ab initio Molekulardynamik-Simulationen wurden durchgeführt, um die Chemisorption, elektronische Eigenschaften und Desorption von Glycin an nassen Pyrit-Oberflächen zu untersuchen, wobei der Fokus auf der Rolle von Oberflächenpunktdefekten lag. Die Veränderung der elektronischen Struktur und ihr Einfluss auf die chemische Reaktivität der freien FeS(2)(100)-Oberfläche aufgrund von Schwefelvakanzen wurde detailliert untersucht, was mehrereadsorptionsmodi von Glycin und Wassermolekülen ergab. Energetisch bevorzugte Adsorptionsmodi wurden außerdem in Anwesenheit von heißem, unter Druck stehendem Wasser untersucht, um die Bedingungen der präbiotischen "Iron Sulfur World" nachzuahmen. Die Metadynamik-Car-Parrinello-Technik wurde verwendet, um die Freie-Energie-Landschaft zu kartieren, einschließlich Pfaden und Barrieren für die Desorption von Glycin von solchen nassen, defekten Oberflächen. Die allgegenwärtigen Schwefelvakanzen erhöhen die Verweilzeit der adsorbierten Aminosäure um viele Größenordnungen im Vergleich zur idealen Pyrit-Wasser-Grenzfläche. Die Bedeutung dieser Ergebnisse in Bezug auf eine mögliche zweidimensionale primordiale Chemie auf Mineraloberflächen wird diskutiert.