Dichtefunktionaltheorie für Batteriematerialien

Batterien sind die am häufigsten verwendeten Energiespeichergeräte, und die Lithium-Ionen-Batterie ist der am stärksten kommerzialisierte und am weitesten verbreitete Batterietyp in der Industrie. Die aktuelle schnelle Entwicklung der Gesellschaft erfordert jedoch einen bedeutenden Fortschritt bei Batteriematerialien, um hohe Kapazität, lange Lebensdauer, niedrige Kosten und zuverlässige Sicherheit zu erreichen. Daher werden viele neue effiziente Energiespeichermaterialien und Batteriesysteme entwickelt und erforscht, und ihre Funktionsmechanismen müssen vor der industriellen Anwendung klar verstanden werden. In den letzten Jahren wurde die Dichtefunktionaltheorie (DFT) im Bereich der Energiespeicherung eingesetzt und hat bedeutende Beiträge zum Verständnis der elektrochemischen Reaktionsmechanismen und zum virtuellen Screening vielversprechender Energiespeichermaterialien geleistet. In diesem Review werden die Anwendungen der DFT auf Batteriematerialien zusammengefasst und anhand einiger repräsentativer und aktueller Studien in der Literatur veranschaulicht. Die Hauptfokusse dieses Reviews umfassen Folgendes: 1) Schätzung der strukturellen Stabilität durch Berechnungen der Kohäsionsenergie, der Bildungsenergie, der Gibbs freien Energie und der Phononenausbreitungs-Spektren; 2) Berechnungen der Gibbs freien Energie für elektrochemische Reaktionen, den entsprechenden Leerlaufspannungen und theoretischen Kapazitätsvorhersagen von Batterien; 3) Analysen der Molekülorbitale, der Bandstrukturen, der Dichte der Zustände (DOS) und der Ladungsverteilung von Batteriematerialien; 4) Ionentransportkinetik in Batteriematerialien; 5) Simulationen von Adsorptionsprozessen. Wir schließen das Review mit der Diskussion der Bewertungen und Validierung der gängigen Funktionale gegen mehrere Benchmarks ab und geben einige Vorschläge zur Auswahl von Dichtefunktionalen für Batteriesysteme.