Computergestützte Studie von molekularem Wasserstoff in Zeolith Na-A. I. Potentielle Energieoberflächen und thermodynamische Trennfaktoren für Ortho- und Para-Wasserstoff

Wir simulieren H2, das innerhalb von Zeolith Na-A adsorbiert ist. Wir verwenden ein Block-Lanczos-Verfahren, um die ersten mehreren (9) Rotations-Eigenzustände des Moleküls zu erzeugen, das als starrer, quantenmechanischer Rotor mit anisotroper Polarisierbarkeit und Quadrupolmoment modelliert ist. Der Rotor interagiert mit Na-Kationen und O-Anionen; die Interaktionsparameter werden semiempirisch gewählt und die Truncation der elektrostatischen Felder wird mit einer Schaltfunktion behandelt. Ein Monte-Carlo-Verfahren wird verwendet, um eine Menge von Zuständen basierend auf der kanonischen Verteilung zu sampeln. Potentielle Energieoberflächen, günstige Adsorptionsstellen und Verteilungen von Hindernissen für die Rotation werden analysiert. Die Trennfaktoren für Ortho- und Para-Wasserstoff werden berechnet; bei niedrigen Temperaturen werden diese durch die Leichtigkeit des rotationalen Tunnelns durch Barrieren kontrolliert.