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Inwieweit sich das veränderte Glasbildungs-Verhalten in Blockcopolymeren und Schichtpolymeren aus lokaler Zusammensetzungsmischung vs. aus längerreichenden dynamischen Korrelationen ergibt, ist seit langem ungelöst. Hier führen wir molekulardynamische Simulationen an Modell-Polymer-Polymer-Grenzflächen durch, um die relativen Rollen dieser Mechanismen zu verstehen. Die Ergebnisse zeigen einen Übergang vom hoch-χ-Regime, in dem die Tg-Veränderungen nahe der Grenzfläche rein durch dynamische Gradienten-Effekte angetrieben werden, zum niedrig-χ-Regime, in dem sowohl lokale Mischungen als auch dynamische Korrelationen eine Rolle spielen. Die beobachteten Tg-Gradientenbereiche sind asymmetrisch, überschreiten den Bereich der Kompositionsgradienten und wachsen moderat mit abnehmendem χ. Diese Ergebnisse bieten neue Einblicke in das Design von nanostrukturierten Polymeren mit gezielten lokalen Dynamiken. Sie betonen auch eine offensichtliche Dichotomie zwischen vielen Studien, einschließlich unserer, die auf Tg-Gradientenbereiche in der Größenordnung von 10 nm hinweisen, und einer zweiten Reihe von Studien, die über längere Bereiche von mehreren hundert Nanometern berichten.
Ghanekarade et al. (fri,) haben diese Frage untersucht.