MOFs-Template Co@Pd Kern-Schale NPs eingebettet in eine N-dotierte Kohlenstoffmatrix mit überlegenen Wasserstoffierungsaktivitäten

Obwohl MOFs, die edelmetallische Nanopartikel (NPs) unterstützen, in der heterogenen Katalyse weit verbreitet sind, sind sie in ihrer katalytischen Effizienz pro Edelmetallatom immer noch begrenzt. Hier haben wir eine MOFs-template-Strategie zu nicht-edelmetallischen @edelmetallischen Kern-Schale-Nanokatalysatoren entwickelt, die die traditionellen MOFs, die edle NPs unterstützen, in den katalytischen Eigenschaften bei weitem übertreffen könnte, indem wir MOFs-abgeleitete metallische NPs als opfernde Templates verwenden, um edelmetallische Ionen über eine galvanische Ersatzreaktion zu reduzieren. Als Modellsystem wurden Co@Pd Kern-Schale NPs eingebettet in die N-dotierte Kohlenstoffmatrix (Co@Pd/NC) mit einer durchschnittlichen Größe von ca. 9,4 nm und einer ultradünnen Pd-Schale unter Verwendung von ZIF-67 und Pd(NO3)2 als Vorläufer und Pd-Quelle synthetisiert. Der stark exponierte Pd-Atom auf Co-Nanopartikeln machte es zu einem attraktiven Katalysator mit hoher Effizienz. Bei der Wasserstoffierung von Nitrobenzen zeigte das Co@Pd/NC eine beispiellos hohe Aktivität über Pd-basierte Katalysatoren hinweg, mit einer Umwandlungsrate von 98 % nach 45 Minuten Reaktion, was weitaus aktiver war als das ursprüngliche ZIF-67 und MIL-101, die Pd-NPs unterstützten (mit 40 % und 3 % Umwandlung nach 90 Minuten Reaktion, respektiv) unter identischen Bedingungen, was auf die überwältigend bessere Leistung hinweist als MOFs, die edle NPs unterstützen. Wir erwarteten, dass diese Strategie die Grundlage für die Entwicklung einer neuen Klasse von MOF-template Kern-Schale-Nanokatalysatoren bilden würde, die potenzielle Anwendungen in zahlreichen katalytischen Reaktionen haben könnten.