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Zusammenfassung Die katalytische Umwandlung von CH 4 unter milden Bedingungen ist bedeutend für die effiziente Nutzung von Schiefergas unter den Umständen des Wechsels der Rohmaterialien der chemischen Industrie zu Schiefergas. Hier berichten wir über die Umwandlung von CH 4 zu Essigsäure und Methanol durch Kopplung von CH 4 , CO und O 2 an Rh 1 O 5 , das in mikroporösen Aluminosilicates in Lösung bei ≤150 °C verankert ist. Die Aktivität dieser einzeln dispergierten Edelmetallstandorte zur Produktion von organischen Sauerstoffverbindungen kann ca. 0,10 Essigsäuremoleküle pro Rh 1 O 5 -Standort und Sekunde bei 150 °C mit einer Selektivität von ~70 % für die Produktion von Essigsäure erreichen. Dies ist mehr als 1000 Mal höher als die Aktivität freier Rh-Kationen. Computergestützte Studien deuten darauf hin, dass die erste C–H-Bindung von CH 4 durch Rh 1 O 5 aktiviert wird, das an der Wand der Mikroporen von ZSM-5 verankert ist; das entstandene CH 3 koppelt dann mit CO und OH, um Essigsäure über eine niedrige Aktivierungsbarriere zu produzieren.
Tang et al. (Mon,) untersuchten diese Frage.