Eine „Drei‐Regionen“-Konfiguration zur Verbesserung der elektrochemischen Kinetik und Hochflächenkapazität von Lithium–Schwefel-Batterien

Zusammenfassung: Ein Hauptproblem für die kommerzielle Anwendung von Lithium–Schwefel (Li–S) Batterien liegt in der unzureichenden Beladung mit Schwefel aufgrund eines erheblichen Volumenwechsels beim Laden und Entladen, der schlechten elektrischen Leitfähigkeit von Schwefel und damit verbundenen Sulfiden sowie dem Shuttle-Effekt von Lithium-Polysulfiden (LiPS). Hier wird eine universelle „Drei‐Regionen“-Konfiguration vorgeschlagen, die Region I (Schwefelquellenregion), Region II (LiPS-Elektrokatalyse-Region) und Region III (multifunktionale Abschirmung) für Li–S-Batterien mit hoher Flächenkapazität umfasst. Der Mechanismus der Konfiguration, einschließlich der Wettbewerbssituation zwischen Region II und Region III basierend auf dem Sabatier-Prinzip, wird durch theoretische Simulationen der Dichtefunktionaltheorie und eine Reihe von in situ experimentellen Methoden weiter bestätigt. Im Vergleich zu einer konventionellen mechanischen Mischelektrodenstruktur wird nachgewiesen, dass die geordnete Integration der „Drei‐Regionen“-Konfiguration in der Lage ist, das Shuttle von LiPS effektiv zu verhindern, was eine hohe gravimetrische Energiedichte bei einer Schwefelbeladung von 10,7 mg cm −2 liefert. Darüber hinaus erreicht eine Pouchzelle eine hohe Kapazität von 148,15 mAh bei einer Schwefelbeladung von 108 mg, was bei weitem höher ist als die meisten vorherigen Batterien und Pouch-Li–S-Zellen. Beeindruckend ist, dass die Pouchzelle selbst bei Biegung und teilweiser Beschädigung weiterhin normal funktionieren kann, was eine erhebliche Sicherheit zeigt.