Hochgradig effiziente Mehrfach-Exzitonenerzeugung in kolloidalen PbSe- und PbS-Quantenpunkten

Wir berichten über ultra-effiziente Mehrfach-Exzitonenerzeugung (MEG) bei der Einzelphotonenabsorption in kolloidalen PbSe- und PbS-Quantenpunkten (QDs). Wir verwenden transiente Absorptionsspektroskopie und präsentieren Messdaten, die sowohl für Intraband- als auch für Interband-Probenenergien erfasst wurden. Quantenausbeuten von 300 % deuten darauf hin, dass im Durchschnitt drei Exzitone pro absorbed Photon für PbSe-QDs bei Photonenergien entstanden, die viermal so hoch sind wie die Bandlücke des QD. Die Ergebnisse zeigen, dass die Schwellenphotonenenergie für MEG in QDs das Doppelte der niedrigsten Exziton-Absorptionsenergie beträgt. Wir stellen fest, dass der Biexzitoneneffekt, der die Übergangsenergie zur Absorption eines zweiten Photons verschiebt, die frühen transienten Absorptionsdaten beeinflusst und möglicherweise zu einer Modulation beiträgt, die bei der Untersuchung nahe der niedrigsten Interbandübergang beobachtet wird. Wir präsentieren experimentelle und theoretische Werte der größenabhängigen Interbandübergangsenergien für PbSe-QDs. Wir präsentieren experimentelle und theoretische Werte der größenabhängigen Interbandübergangsenergien für PbSe-QDs und führen ein neues Modell für MEG basierend auf der kohärenten Überlagerung mehrerer exzitonscher Zustände ein.