Räumlich aufgelöste photokatalytisch aktive Zentren und Quanteneffizienz in einem 2D-Halbleiter

Zusammenfassung Die Identifizierung reaktiver Zentren und die Messung ihrer Aktivitäten sind entscheidend für die Steigerung der Effizienz jedes Katalysators. Reaktivitätskarten können die Entwicklung von Photokatalysatoren der nächsten Generation wie 2D-Übergangsmetalldichalkogeniden leiten, die unter geringen Umwandlungsraten leiden. Während ihre elektrokatalytischen Zentren gut erforscht sind, bleiben ihre photokatalytischen Zentren wenig verstanden. Mittels photoelektrochemischer Rastersondenmikroskopie lösen wir die Photoreaktivität von MoS 2-Monolagen, einem prototypischen 2D-Übergangsmetalldichalkogenid, für Redoxreaktionen, einschließlich der H 2-Produktion aus Wasser, räumlich auf. Aligned-unaligned Anregungs-Detektions-Messungen zeigen, dass photogenerierte Löcher und Elektronen unterschiedliche Verhaltensweisen aufweisen. Oxidationsprodukte lokalisieren sich am Anregungsspot, was auf stationäre Löcher hinweist, während die Photoreduktion in einer Entfernung von bis zu mindestens 80 Mikrometern stattfindet, was eine außergewöhnliche Elektronenmobilität zeigt. Wir klären zudem die photochemische Reaktivität in Abhängigkeit von der Art der elektronischen Anregung auf und zeigen, dass die interne Quanteneffizienz stark gebundener A-Exzitonen diejenige schwach gebundener (ladungsträgerähnlicher) C-Exzitonen über die gesamte Flocke hinweg übertrifft. Diese Erkenntnisse bieten neue Orientierungshilfen für das rationale Design von 2D-Photokatalysatoren durch Optimierung ihrer optischen Eigenschaften und Ladungsextraktionsfähigkeiten für eine effiziente Solarenergieumwandlung.