Chemisorption von Wasserstoff auf der (111)-Ebene von Nickel

Die Adsorption von Wasserstoff auf der (111)-Ebene von Nickel bei Raumtemperatur wurde mit der Technik der Flash-Desorptionsspektroskopie untersucht. Der verbleibende CO-Partieldruck wurde unter 1 × 10−11 Torr gesenkt, um den Effekt der Co-Adsorption von H2 und CO zu minimieren. Der experimentelle Aufbau und das Verfahren zur Reinigung der Kristalle werden beschrieben. Es wurde beobachtet, dass Wasserstoff unter allen getesteten experimentellen Bedingungen in einem einzigen Druckstoß desorbiert. Vier Techniken wurden verwendet, um die experimentellen Ergebnisse zu analysieren, und ein kohärentes Bild ergibt sich für niedrige Oberflächenpopulationen. Die Adsorptionsenergie, der Arrhenius-Vorfaktor und der Haftkoeffizient wurden für Oberflächenwassstoffpopulationen von weniger als 10^13 Atomen/cm2 bestimmt, wobei die erhaltenen Werte 22,7 kcal/mol, 2×10−1 cm2 Atome−1 · sec−1 und 0,1 betragen. Darüber hinaus wird gezeigt, dass die Adsorptionsenergie bei niedrigen Besetzungen konstant ist. Für Oberflächenpopulationen von mehr als 10^13 Atomen/cm2 konnten wir die Desorptionsspektren mit einem Modell reproduzieren, bei dem entweder die Adsorptionsenergie mit der adsorbierten Population abnahm oder der Vorfaktor mit der Population zunahm. Es ist nicht möglich, zwischen den beiden Möglichkeiten zu unterscheiden. Ein solches Modell beschreibt jedoch die beobachtete Adsorptionskinetik nicht sehr gut. Wir haben vorgeschlagen, dass diese Diskrepanz auf die Diffusion von Wasserstoff in das Nickel zurückzuführen sein könnte, wenn der Kristall erhitzt wird.