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Diese Studie zeigt die Bedeutung der Berücksichtigung der Gitter-Sauerstoff-Teilnahme beim Verständnis von Trends in der Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) auf ABO3 (A = Lanthan oder Strontium, B = Übergangsmetall) Perowskiten. Anhand der Dichtematrix-Theorie zeigen wir, dass der Gitter-Sauerstoff-Mechanismus (LOM) eine höhere OER-Aktivität als der konventionelle adsorbierbare Entwicklungsmechanismus (AEM) erreichen kann, indem er die thermodynamisch erforderliche Übertretung minimiert. Wir zeigen auch, dass die OER-Aktivitäts-Vulkanform für AEM universell für alle Perowskiten ist, während sie für LOM von der Identität des A-Kations in ABO3 abhängt. Dies erklärt die experimentellen Beobachtungen, dass Perowskite wie Pr0.5Ba0.5CoO3−δ und SrCoO3−δ höhere OER-Aktivitäten zeigen als die konventionell vorhergesagten optimalen Verbindungen wie LaNiO3 und SrCoO3. Darüber hinaus zeigen wir, dass LOM AEM in der Erreichung von bifunktionalen Katalysatoren bevorzugt, die sowohl OER als auch ORR fördern können. Mithilfe unseres globalen Aktivitätsvulkanos schlagen wir schließlich mehrere Kandidatenmaterialien vor, die voraussichtlich eine hohe Aktivität für OER über LOM aufweisen werden.
Yoo et al. (Tue,) haben diese Frage untersucht.