Modellierung von Gläsern aus ersten Prinzipien mittels zufälliger Strukturprobenahme

Wir präsentieren einen Ansatz zur Annäherung an statische Eigenschaften von Gläsern ohne experimentelle Eingaben, der in der zufälligen Strukturprobenahme von ersten Prinzipien verwurzelt ist. In unserem Ansatz wird das glasartige System durch eine Sammlung (Komposit) von periodischen, kleinen lokalen Minima (wenige 10 Atome) auf der potenziellen Energiefunktion dargestellt. Diese werden durch die Erzeugung eines Satzes periodischer Strukturen mit zufälligen Gitterparametern und zufälligen Atompositionen gewonnen, die dann zu ihren nächstgelegenen lokalen Minima auf der potenziellen Energiefunktion mit Hilfe der Methoden der ersten Prinzipien entspannt werden. Anhand von vitreösem SiO2 veranschaulichen und diskutieren wir, wie gut verschiedene atomare und elektronische Strukturmerkmale, die als Durchschnitte über die Menge solcher lokalen Minima berechnet werden, experimentelle Daten reproduzieren. Der praktische Vorteil unseres Ansatzes, der rigoros als Darstellung einer unendlich schnell abgeschreckten Flüssigkeit betrachtet werden kann, besteht darin, dass er die Rechenlast auf linear skalierende und leicht konvergierende Durchschnitte von Eigenschaften verlagert, die auf kleinen Zellstrukturen berechnet werden, anstatt auf Simulationszellen mit Hunderten, wenn nicht Tausenden von Atomen, während eine gute allgemeine Vorhersagegenauigkeit beibehalten wird. Aufgrund dessen ermöglicht es die zukünftige Verwendung hochpreisiger/hochelastischer elektronischer Strukturmethoden und bringt somit die Modellierung von Gläsern und amorphen Phasen näher an den Stand der Modellierung von kristallinen Festkörpern.