Optische Nichtlinearitäten und ultraflinke Carrierdynamik in Halbleiter-Nanokristallen

Femtosekunden-transiente Absorption im sichtbaren und infraroten Spektralbereich wurde angewendet, um die Carrierdynamik und Mechanismen für resonante optische Nichtlinearitäten in CdSe-Nanokristallen (NCs) mit einer Vielzahl von Oberflächenpassivierungen zu untersuchen. Die sequenzielle Füllung der 1S-, 1P- und 1D-atomsähnlichen Elektronenschalen, die durch Fermi-Statistik regiert wird, ist deutlich in den NC-Entbleichungsspektren zu beobachten, die bei zunehmend höheren Pumpintensitäten aufgezeichnet wurden. Wir beobachten, dass die räumliche Trennung von Elektron und Loch (e−h) die Elektron intraband Dynamik stark beeinflusst. Eine solche Abhängigkeit zeigt einen nicht-Phonon Energieentspannungsmechanismus, der e−h-Interaktionen umfasst. Ein starker Unterschied im Entspannungsverhalten von Elektronen und Löchern in der Phase, die nach der initialen intraband Entspannung folgt, wird beobachtet. Im Gegensatz zur Elektronenentspannung, die empfindlich auf die Qualität der Oberflächenpassivierung reagiert (d.h. von der Falleffekt bei Oberflächenfehlern betroffen ist), sind die Depopulationsdynamiken der anfänglich angeregten Lochzustände in NCs mit unterschiedlichen Oberflächen Eigenschaften identisch, was darauf hindeutet, dass diese Dynamiken auf die Entspannung in intrinische NC-Zustände zurückzuführen sind. Im Bereich der Mehrpartikelanregung wird eine Quantisierung der Entspannungsraten, die verschiedenen Mehrfach-e−h-Paarzuständen entsprechen, beobachtet. Dieser Effekt wird in Bezug auf quantenbegrenzt Auger-Rekombination erklärt.