Ein dreidimensionales eulerisches Modell zur Säureablagerung: Physikalische Konzepte und Formulierung

Wir haben ein dreidimensionales eulerisches regionales Modell zur Säureablagerung entwickelt, um episodische chemische Konzentrationen sowie die Dry- und Wet-Abscheidung von Säuren in Nordamerika zu berechnen. Dieses Transport-, Transformations- und Ablagerungsmodell unterteilt die Troposphäre über den östlichen Vereinigten Staaten, dem Südosten Kanadas und dem westlichen Atlantik in ein sechs-stufiges, 30 mal 30 horizontales Raster mit einer horizontalen Gittergröße von 80 × 80 km². Der Transport und die vertikale Diffusion von 24 Spurengasen und Partikeln werden unter Verwendung von zeitlich und räumlich variierender Meteorologie berechnet, die von einem mesoskaligen meteorologischen Modell bereitgestellt wird. Ein chemischer Reaktionsmechanismus in der Gasphase wird verwendet, um Konzentrationen und chemische Umwandlungsraten für 36 Spezies zu simulieren, einschließlich 14 stabiler organischer Verbindungen und 11 kurzlebiger Radikale. Höhen-, Breiten- und jahreszeitabhängige Photolyseraten für neun Reaktionen im chemischen Mechanismus werden unter Verwendung eines Delta-Eddington-Radiative-Transfer-Modells spezifiziert, das die Absorption von O2 und O3, Streuung und Absorption durch Wolken und Aerosole, Rayleigh-Streuung und Bodenreflexionen einbezieht. Subgittermaßstab vertikaler Transport, chemische Umwandlungen in der wässrigen Phase und das Scavenging von Spurengasen und Partikeln durch Wolken werden parametrisiert mit einem eindimensionalen dynamischen und mikrophysikalischen Wolkenmodell sowie einem Box-Modell für wässrige Chemie und Scavenging. Das Modell der chemischen Reaktion in der wässrigen Phase umfasst die Oxidation von Schwefel durch H2O2, O3, Spurenelemente und zwei organische Peroxide, mit zahlreichen Gleichgewichten zwischen allen löslichen Spurenspezies. Die Ablagerungsraten von trockenen Partikeln für 13 Verbindungen werden unter Verwendung von spezies-spezifischen Ablagerungsgeschwindigkeiten berechnet, die von der lokalen Meteorologie, der Jahreszeit, dem Bodentyp, der Besonnung und den Bedingungen der Oberflächenfeuchtigkeit abhängen. Emissionen von SO2, SO4=, NO, NO2, CO, NH3 und 10 Klassen flüchtiger organischer Verbindungen sind im Modell enthalten. Spurengase werden gemäß einem Plume-Rise-Untermuster in verschiedene vertikale Ebenen des Modells emittiert. Stündliche Emissionen werden je nach Saison und Aktivitäten an Wochentagen oder am Wochenende angepasst. Dieses Modell bietet einen Rahmen, um die relative Bedeutung und Empfindlichkeit zahlreicher physikalischer und chemischer Prozesse zu untersuchen, die für die Bildung und Ablagerung der Troposphären-Säure verantwortlich sind.