Predicción de la Estructura Geométrica y Adsorción de NH3 en Clusters de Iridio

Para investigar las características estructurales de los clusters de Irn (n = 9–30) y su interacción con NH3, se empleó el método de predicción de estructuras CALYPSO para identificar las configuraciones de energía mínima. Luego se utilizó el potencial de Lennard–Jones para calcular la energía de enlace y la energía de enlace promedio, evaluando así la estabilidad dependiente del tamaño. Los resultados muestran que los clusters de Irn evolucionan de motivos relativamente abiertos a marcos tridimensionales compactos a medida que n aumenta. Mientras tanto, la energía de enlace promedio aumenta en general y muestra varias regiones de tamaño localmente estables, indicando un efecto de tamaño pronunciado. Basándose en modelos de losa y de cluster, se examinó además la adsorción de NH3 en el cluster Ir13 como un sistema representativo debido a su alta estabilidad estructural como cluster de “número mágico”. Las energías de adsorción calculadas demuestran que el cluster Ir13 exhibe una adsorción significativamente más fuerte que la superficie de Ir a granel, siendo los átomos de Ir de baja coordinación los que juegan un papel clave en el fortalecimiento de la interacción y en la mejora de la actividad de adsorción. El análisis de la configuración de adsorción indica que NH3 se une preferentemente a sitios activos de la superficie a través del par solitario de N. Estos hallazgos aclaran la relación entre la estabilidad estructural y el rendimiento de adsorción de los clusters de Ir y proporcionan un soporte teórico para materiales basados en Ir en la conversión catalítica de NH3 y detección de gases de alta sensibilidad, ofreciendo además perspectivas relevantes para mejorar el monitoreo de NH3 en entornos de minas de carbón subterráneas.