Puentes covalentes dispersos de Pd–Te impulsan una evolución electrónica y magnética anómala de bulk a monolayer en FePd 2 Te 2

RESUMEN Los imanes en capas no‐van‐der‐Waals (no‐vdW) proporcionan grados de libertad de unión más allá de las pilas dominadas por dispersión, sin embargo, cómo influyen los puentes covalentes intercapas diluidos en la evolución de bulk a monolayer sigue siendo insuficientemente comprendido. Usando cálculos de primeros principios, investigamos FePd 2 Te 2 (FPT), un ferromagneto en capas con escasos puentes de Pd─Te intercapas. Estos puentes exhiben un componente covalente, mientras que la energía de escisión permanece en el rango similar a vdW (∼0.51 J·m −2 ), estableciendo a FPT como un imán en capas no‐vdW exfoliable. Al adelgazar de bulk a monolayer, los momentos locales de Fe y los términos de intercambio intracapa aumentan ligeramente, mientras que la temperatura de Curie disminuye de 173 a 27 K. El análisis de las contribuciones de intercambio ponderadas por multiplicidad indica que esta supresión de T C está gobernada principalmente por el debilitamiento y eventual desaparición del intercambio ferromagnético intercapas J 3 , con una competencia antiferromagnética mejorada de J 2 que proporciona una contribución desestabilizadora adicional. Mientras tanto, la reorganización orbital cerca del nivel de Fermi sostiene una anisotropía magnetocrystalina fácil‐plana relativamente grande (∼1.86 meV por Fe en bulk) con una mejora moderada (∼8.6%) en el monolayer, provoca un cambio dependiente de dimensionalidad en la respuesta magnetoelástica bajo tensión biaxial, y mantiene la polarización de espín cerca de E F comparativamente robusta hasta ±5% de tensión. Estos resultados identifican a FPT como un imán no‐vdW exfoliable representativo y aclaran cómo los puentes covalentes intercapas dispersos gobiernan su evolución magnética dependiente del grosor.