Material synthesis, device fabrication and evaluation of hysteresis response of two-dimensional material-based devices

Diese Dissertation untersucht die Synthese von Molybdändisulfid (MoS₂) und dessen Integration in Feldeffekttransistoren (FETs) mit besonderem Schwerpunkt auf die Auswirkungen der Wachstumsparameter von MoS₂-Schichten auf die Eigenschaften und das Hystereseverhalten von MoS₂- und Graphen-basierten FET-Bauelementen. Die Dissertation konzentriert sich auf drei Schwerpunkte im Spannungsfeld zwischen der Materialssynthese und der Bauelementcharakterisierung. Der erste Schwerpunkt behandelt die Synthese von planaren und nicht-planaren MoS₂-Strukturen auf Si/SiO₂-Substraten, die Entwicklung ihrer Morphologie, den Wachstumsmechanismus und den Einfluß von Wachstumsparametern wie Temperatur, Wachstumszeit, Substratposition, dem Mo zu S Verhältnis und den Gasdurchsatz am Beispiel der chemischen Dampfphasenabscheidung. Die morphologische Entwicklung des gewachsenen 2H-MoS₂ reicht von zweidimensionalen monolagigen Keimen über mono- und bilagigen Schichten bis hin zu tetraedrischen und vertikalen Strukturen, die schließlich in wüstenrosenartigen Morphologien enden. Es wird gezeigt, dass tetraedrische MoS₂-Strukturen dem Stranski-Krastanov-Mechanismus ähneln, der durch Ehrlich-Schwoebel-Barrieren verursacht wird, während vertikale MoS₂-Strukturen sich von dreieckigen Inseln zu dicht gepackten Nanoblättern entwickeln. Die morphologische Entwicklung geht mit deutlichen Veränderungen der Spannungen und elektronischen Eigenschaften einher. Es wird gezeigt, dass die hohe Druckspannung der MoS₂-Inseln auf SiO₂ dieses Wachstum antreibt, wobei Nanoblätter aus Rissen aufgrund lokalisierter Spannungen entstehen. Eine systematische Analyse des gewachsenen MoS₂ mit Röntgenbeugung (XRD), Raman-Spektroskopie und Photolumineszenz (PL) bestätigt die Bildung von MoS₂ von Monolayer- zu mehrschichtigen Strukturen. Mit zunehmender Wachstumstemperatur verschiebt sich die Spannung von Druck- zu Zugspannung aufgrund der unterschiedlichen thermischen Ausdehnungskoeffizienten von Schicht und Substrat. Höhere Substrattemperaturen und größere Substrat-zu-Quelle-Abstände verringern die Defektdichte und n-Typ Untergrunddotierung. Längere Abscheidungszeiten führen zu mehr Druckspannung und einer höheren Elektronenkonzentration aufgrund von akkumulierten Spannungen und Schwefelvakanzen. Darüber hinaus zeigen Raman- und PL-Intensitäten bei der Untersuchung der Kristallite und der MoS₂-Dünnfilme an den Korngrenzen einen Abfall, was auf defektinduzierte nicht-strahlende Rekombination hinweist. Eine PL-Rotverschiebung an diesen Grenzflächen stimmt mit einer höheren Defektdichte, lokalisierter Spannung und n-Typ-Dotierung durch Schwefelvakanzen überein, was die PL-Effizienz reduziert und die elektronischen Eigenschaften verändert. Außerdem nehmen die PL-Intensitäten mit abnehmender Schichtdicke zu. Der zweite Schwerpunkt dieser Studie lag auf der Schwefelierung von nichtmonolagigen Mo-Schichten, die durch Magnetron-Sputtern auf Si/SiO₂-Substraten erzeugt wurden, sowie auf der Untersuchung des Einflusses von Prozessparameter auf die Umwandlung von Mo zu 2H-MoS₂. Höhere Schwefelierungstemperaturen erhöhen die Rauheit und Korngröße von MoS₂, während niedrigere Temperaturen das laterale Kornwachstum begrenzen. Dickere Mo-Schichten beeinflussen die Schwefeldiffusion, was zu einer höheren Defektdichte führt. Diese erhöhte Defektdichte kompensiert die langsamere Schwefeldiffusion und steigert die Elektronendichte nach der Schwefelierung. Dünnere Mo-Schichten führen zu glatteren MoS₂-Oberflächen, während dickere Schichten ausgeprägtere Kornstrukturen und Rauheit aufweisen, was die Auswirkung der anfänglichen Mo-Dicke auf die finale Oberflächenmorphologie hervorhebt. Verlängerte Schwefelierungszeiten führen zu Mikrokuppelstrukturen auf der MoS₂-Oberfläche. Raman-Messungen zeigen, dass dickere MoS₂-Filme unter Druckspannung stehen und eine höhere Elektronendichte aufgrund von mehr Defekten aufweisen, während dünnere Filme Zugspannung aufweisen und eine geringere Elektronendichte zeigen. Verlängerte Schwefelierung reduziert die Zugspannung, was auf Gitterrelaxation und Defektreduktion hinweist. Der dritte Schwerpunkt der Dissertation bestand in der Herstellung von MoS₂- und Graphen-Feldeffekttransistoren (FETs) sowie der Bewertung ihrer Eigenschaften und ihres Hystereseverhaltens. Alle lateralen Rückseitengate MoS₂-FETs zeigten n-Typ-Verhalten mit Mobilitäten zwischen 0,05 und 18.6 cm2 V-1 s-1 und einer durchschnittlichen Ladungsträgerkonzentration von etwa 3,8×1012 cm-2. Zudem zeigten diese Bauelemente Hysterese in den Ausgangs- und Übertragungskennlinien, wobei der Hysteresebereich mit der Rückseitengatespannung und den Kanaldimensionen zunahm. Die ausgeprägte Hysterese in den FETs kann auf Eigenpunktdefektzustände, Störstellen-Haftstellen und Grenzflächenzustände innerhalb des MoS₂ und an der MoS₂/SiO₂-Schnittstelle zurückgeführt werden. Die Passivierung des Kanalbereichs mit einem Isolator mit hoher Dielektrizitätskonstante verbessert die wesentlichen FET-Parameter erheblich. Durch Reduzierung von Leckströmen, der Streuung an Grenzflächenzuständen und verringert die Hysterese, indem Grenzflächenzustände passiviert und Ladungsträgerhaftstellen minimiert werden, was die Stabilität des Bauelements verbessert. Ebenso wurde das Hystereseverhalten von Graphen-Nanostreifen-Bauelementen (GNR), die auf halbisolierendem 4H-SiC hergestellt wurden, in armchair- und zigzag-Orientierungen analysiert. Armchair-orientierte GNR-Bauelemente zeigen, aufgrund von Ladungsfallen an den Kanten, eine stärkere Hysterese, während zigzag-GNRs aufgrund ihrer metallischen Natur minimale Hysterese aufweisen. Eine Vergrößerung der Kanalbreite und der Gate-Feldstärke erhöht die Hysterese bei armchair-GNRs weiter. Eine AlOx-Passivierung reduziert die Hysterese, indem sie die Oberflächenadsorption und Ladungsfallendichte begrenzt, was die Stabilität des Bauelements verbessert.