Les nanocatalyseurs en alliage à haute entropie (HEA) présentent un grand potentiel en tant que catalyseurs hétérogènes, mais leur conception rationnelle reste un défi majeur en raison des arrangements atomiques complexes et d'un vaste espace compositionnel. Ici, nous présentons un cadre d'expansions de clusters d'apprentissage automatique entraîné par DFT (ML-CE) pour le criblage à haut débit de compositions HEA quinaire échantillonnées systématiquement par intervalles de 5 %. Couplé à des simulations de Monte Carlo de Metropolis (MMC), le cadre résout la ségrégation de surface dépendante de la température et de l'atmosphère, puis prédit des structures équilibrées et des fréquences de rotation moyennes par site. Pour les nanoparticules octaédriques Ir–Pd–Pt–Rh–Ru dans la réaction de réduction de l'oxygène (ORR), le criblage prédit des formulations riches en Pt et en Rh, pauvres en Pd et en Ru, pouvant offrir jusqu'à ~12 fois une activité ORR supérieure à celle du Pt/C commercial. L'analyse statistique montre que les sites hautement actifs sont dominés par des triplets de premiers voisins constitués exclusivement d'atomes de Pt et de Pd. Le cadre permet une cartographie rapide de la composition et de l'activité à travers des alliages multicomposants, relie la ségrégation de surface à la performance catalytique et dérive des principes de conception transférables tenant compte de la dynamique de ségrégation, des énergiques de liaison des adsorbats et de la coordination locale, offrant une stratégie pratique pour la découverte rationnelle de catalyseurs HEA.
Ye et al. (Thu,) ont étudié cette question.