Méthanation du CO sur des catalyseurs en alliage Ni-Fe : un problème de conception inversée

Nous proposons une approche pour résoudre le problème de conception inversée en catalyse hétérogène dont l'objectif est de trouver une composition et une structure de matériau qui maximisent le site actif de surface dans des conditions de réaction, en ayant connaissance du motif du site actif. En prenant la méthanation du CO sur des alliages bimétalliques Ni-Fe comme nos systèmes catalyseurs de base, nous visons à identifier une composition de masse/surface Ni-Fe qui peut fournir la plus haute activité sous conditions de réaction. Tout d'abord, la stabilité de diverses surfaces (211) avec différentes compositions de surface et de masse est étudiée, en particulier si l'adsorption de CO pourrait induire une ségrégation de surface, qui a été bien étudiée puisque le CO couvre dominatement la surface durant la méthanation du CO. En raison d'une force de liaison similaire du CO sur Ni et Fe, nous n'avons pas observé de ségrégation de surface induite par l'adsorption de CO. La cinétique de réaction sur les surfaces stables correspondantes est obtenue par MKM cohérent en couverture et dans la surface. Le site de surface 4-Fe Ni3Fe(211), qui correspond à 4 atomes de Fe à la surface, est le site le plus actif parmi toutes les surfaces stables. Cette haute activité est attribuée à la présence d'un site d'étape Ni pur et d'un site Fe adjacent, qui sont particulièrement actifs pour l'activation du CO (CO + H → COH) et la dissociation (COH → C + OH), respectivement. Des calculs supplémentaires sur les barrières de réaction pour ces deux étapes contrôle-taux sur des surfaces similaires Ni3Fe(211) ont confirmé que la surface 1-Fe Ni3Fe(211), bien qu'étant moins stable, présente des barrières de réaction plus faibles, suggérant un potentiel pour un renforcement d'activité supplémentaire. Par conséquent, nous proposons que l'optimisation des catalyseurs Ni1-xFex pour la méthanation du CO puisse impliquer la synthèse de catalyseurs Ni3Fe en mettant l'accent sur la stabilisation du motif de site actif identifié dans les conditions réactionnelles. L'approche proposée offre un chemin stratégique pour les chercheurs visant à résoudre le problème de conception inversée pour des catalyseurs dans d'autres systèmes de réaction.