Réduction électrochimique sélective et stable du CO2 à des taux élevés via le contrôle du rapport local H2O/CO2

Résumé Le contrôle des concentrations de H2O et de CO2 à l'interface de réaction est crucial pour atteindre une réduction électrochimique efficace du CO2. Cependant, le contrôle précis de ces variables pendant la catalyse reste un défi, et les mécanismes sous-jacents ne sont pas entièrement compris. Dans ce travail, guidés par un modèle multi-physique, nous montrons que le réglage des concentrations locales de H2O/CO2 est réalisable par des revêtements en polymère mince sur la surface du catalyseur. Au-delà de l'hydrophobicité souvent explorée, les propriétés polymères de perméabilité aux gaz et de capacité d'absorption d'eau sont encore plus critiques à cet égard. Avec ces informations, nous obtenons une réduction du CO2 sur cuivre avec une efficacité faradique dépassant 87 % vers des produits multi-carbone à une densité de courant élevée de −2 A cm −2. Une efficacité énergétique cathodique encourageante (>50 %) est également observée à cette densité de courant élevée en raison du potentiel cathodique considérablement réduit. De plus, nous démontrons une réduction stable du CO2 pendant plus de 150 heures à des densités de courant pratiquement pertinentes grâce à l'interface de réaction robuste. En outre, cette stratégie a été étendue aux ensembles électrodes à membrane et à d'autres catalyseurs pour la réduction du CO2. Nos résultats soulignent l'importance de l'ajustement fin de l'équilibre local H2O/CO2 pour les futures applications de réduction du CO2.