Graphène intégré FeN4 comme capteur à atome unique hautement sensible et sélectif pour les intermédiaires de réaction de réduction électrochimique du CO2

Explorer des moyens efficaces pour détecter les intermédiaires pendant le processus de réaction de réduction électrochimique du CO2 (CO2RR) est essentiel pour comprendre les voies de réaction et les mécanismes sous-jacents. Récemment, le graphène intégré FeN4 a reçu une attention croissante en tant que catalyseur prometteur pour le CO2RR. Ici, au moyen de calculs basés sur la théorie fonctionnelle de la densité combinés à la méthode des fonctions de Green hors équilibre (NEGF), nous avons proposé un dispositif de détection pour évaluer les performances du graphène intégré FeN4 dans la détection des intermédiaires pendant le processus CO2RR. Nos résultats révèlent que les quatre intermédiaires clés, y compris *COOH, *OCHO, *CHO et *COH, peuvent être chimiosorbés sur le graphène intégré FeN4 avec des énergies d'adsorption élevées et un transfert de charge approprié. Les caractéristiques courant-tension (I–V) et les spectres de transmission calculés suggèrent que l'adsorption de ces intermédiaires induit des changements significatifs dépendant du type dans les courants et les coefficients de transmission du graphène intégré FeN4. Remarquablement, le graphène intégré FeN4 est plus sensible à *COOH et *COH qu'à *OCHO et *CHO dans toute la plage de biais. En conséquence, notre étude théorique indique que le graphène intégré FeN4 peut efficacement détecter les principaux intermédiaires pendant le processus CO2RR, fournissant un schéma pratique pour identifier les voies de réaction catalytique et élucider les mécanismes de réaction sous-jacents.