Compréhension de la variation de l'écart d'énergie induite par un alliage isoelectronique pour un large renforcement du facteur de puissance thermoelectrique

L'ingénierie de la structure de bande est une stratégie importante qui peut améliorer les propriétés des matériaux fonctionnels ou même apporter de nouvelles caractéristiques aux systèmes existants. L'écart de bande (ou écart d'énergie, Eg) joue un rôle crucial dans la détermination des propriétés électroniques ou optiques d'un matériau. Les alliages isoelectroniques et isostructuraux présentent généralement des structures de bande électroniques similaires, mais l'effet lié à la variation de Eg s'est avéré distinct et parfois controversé. Dans ce cadre, nous avons fourni une compréhension profonde de l'origine du réglage des bandes dans les alliages isoelectroniques, basée sur des caractérisations expérimentales et des calculs théoriques. Les prérequis d'un système d'alliage isoelectronique avec un Eg sensible à la composition sont entièrement dévoilés par l'étude de (Sb, Bi)₂Te₃ et Pb(Se, Te). Dans les prometteurs matériaux thermoelectriques Mg₃(Sb, Bi)₂, il a été constaté que la substitution isoelectronique de Bi peut diminuer considérablement l'Eg, en raison de la combinaison de l'énergie plus élevée de l'orbitale 6p de Bi par rapport à celle de l'orbitale 5p de Sb et de la force de liaison variable induite par l'expansion du réseau. Un facteur de puissance (PF) élevé à température ambiante de 38.50.16em{0ex}W0.16em{0ex}cm^-10.16em{0ex}K^-2 est obtenu dans des échantillons presque sans écart Mg₃.₂Sb₀.₃Bi₁.₇, ce qui guide raisonnablement la conception de matériaux thermoelectriques dans l'aspect du transport électronique.