Régulation des espèces réactives de l'oxygène sur des catalyseurs à atomes uniques M–N–C pour l'électrochimiluminescence résolue en potentiel

Le développement de systèmes d'électrochimiluminescence (ECL) résolus en potentiel avec des signaux émetteurs doubles offre de grandes promesses pour une détermination précise et fiable dans des échantillons complexes. Cependant, l'application pratique de tels systèmes est entravée par l'interaction mutuelle inévitable et le désaccord entre différents luminophores ou co-réactifs. Dans ce travail, pour la première fois, en ajustant précisément la performance de réduction de l'oxygène des catalyseurs à atomes uniques M–N–C (SACs), nous présentons un système ECL de luminol résolu en potentiel utilisant O2 dissous endogène comme co-réactif. En utilisant une surveillance in situ avancée et des calculs théoriques, nous élucidons le mécanisme complexe impliquant l'activation sélective et efficace de O2 dissous par modulation des espèces métalliques centrales. Cette modulation conduit à la génération contrôlée de radical hydroxyle (·OH) et de radical superoxyde (O2·–), qui déclenchent respectivement l'émission de luminol ECL cathodique et anodique. Les SACs Cu–N–C bien conçus, avec leur oxophilie modérée, permettent la génération simultanée de ·OH et O2·–, facilitant ainsi l'ECL résolu en potentiel double. Comme preuve de concept, nous avons utilisé la méthode statistique d'analyse en composants principaux pour différencier les antibiotiques en fonction de la sortie des signaux ECL à double potentiel. Ce travail établit une nouvelle voie pour la construction d'une plateforme ECL résolue en potentiel basée sur un seul luminophore et co-réactif grâce à une régulation précise des intermédiaires actifs.