Pousser la conductivité thermique à sa limite inférieure dans des cristaux à structures simples

Résumé Les matériaux avec une faible conductivité thermique ont généralement des structures cristallines complexes. Ici, nous découvrons expérimentalement qu'un matériau à structure cristalline simple, AgTlI2 (I4/mcm), possède une conductivité thermique extrêmement faible de 0,25 W/mK à température ambiante. Pour comprendre cette anomalie, nous réalisons des études théoriques approfondies basées sur des simulations de dynamique moléculaire ab initio et dynamiques de réseau anharmoniques. Nous trouvons que l'arrangement atomique unique et les liaisons chimiques faibles offrent un environnement permissif pour de fortes oscillations des atomes d'Ag, entraînant un comportement de cliquetis considérable et une grande anharmonicité du réseau. Cette caractéristique est également vérifiée par le raffinement expérimental de la fonction de densité de probabilité de la diffraction de monocristaux. L'anharmonicité particulièrement forte remet en question le modèle conventionnel de gaz de phonons, donnant lieu à des comportements de phonons non négligeables de type onde dans AgTlI2 à 300 K. Fait intrigant, contrairement à de nombreux matériaux fortement anharmoniques où une faible conductivité thermique propagative est souvent accompagnée d'une grande conductivité thermique diffuse, nous trouvons une coexistence inhabituelle de conductivités thermiques propagatives et diffuses ultrabasses dans AgTlI2 basée sur la théorie unifiée du transport thermique. Cette étude souligne le potentiel des structures cristallines simples pour atteindre une faible conductivité thermique et encourage de nouvelles recherches expérimentales pour enrichir la famille des matériaux à conductivité thermique ultrabasse.