Étude théorique du mécanisme de réduction électrocatalytique du CO2 sur des MXenes typiques dans des conditions réalistes

Les MXenes sont une classe révolutionnaire de matériaux bidimensionnels qui ont récemment démontré une capacité prometteuse de réaction de réduction électrocatalytique du CO2 (CO2RR) tant en théorie qu'en expérience. Dans les réactions électrocatalytiques, les phases actives, le mécanisme et la performance peuvent être grandement influencés par des conditions électrochimiques telles que le potentiel d'électrode appliqué, le pH et l'électrolyte. Par conséquent, dans cette étude de premiers principes, les structures de surface stables de trois MXenes typiques (V2C, Mo2C et Ti3C2) avec variation des conditions électrocatalytiques ont été déterminées à l'aide des diagrammes de phase de Pourbaix. De plus, le mécanisme de réaction pour le CO2RR vers des produits C1 a été examiné basé sur les phases thermodynamiquement stables. Le calcul a révélé que les surfaces des trois MXenes sont dominées par la terminaison H* dans toute la plage des conditions électrochimiques pratiques de CO2RR. Pendant ce temps, les ions bicarbonates, qui servent d'électrolyte principal dans le CO2RR, montrent une défavorabilité thermodynamique à s'adsorber sur les surfaces. Parmi les trois types de MXenes, le V2CH présente une activité plus élevée dans la production de CO et de HCOOH par le biais du CO2RR, tandis que le Mo2CH présente une activité plus élevée dans la production de HCHO, CH3OH et CH4. Cette étude complète fournit des informations cruciales sur le mécanisme du CO2RR électrocatalytique sur les MXenes dans des conditions électrochimiques réalistes.