Transition structure ferroélectrique à paraélectrique dans LiTaO₃ et LiNbO₃

La transition de phase ferroélectrique à paraélectrique dans LiTaO₃ et dans le LiNbO₃ pur ainsi que dopé au Mg est étudiée théoriquement par des calculs atomistiques dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de densité, ainsi que expérimentalement par calorimétrie et mesures de conductivité électrique. Des modèles de premiers principes dans l'approximation harmonique auto-consistante stochastique (SSCHA) permettent de considérer les effets anharmoniques et ainsi d'obtenir une estimation réaliste de la température de Curie TC des deux ferroélectriques. Des calculs de dynamique moléculaire ab initio (AIMD) effectués sur de grandes supercellules confirment les températures de Curie estimées avec l'approche SSCHA. De plus, ils suggèrent également que la transition de phase structurelle est un processus continu commençant à des températures bien en dessous de TC. Selon AIMD, des déplacements ioniques significatifs se produisent déjà à des températures d'environ 100 K et 300 K en dessous de TC dans LiTaO₃ et LiNbO₃, respectivement. Pour évaluer si et dans quelle mesure les déplacements ioniques affectent les propriétés des matériaux, les résultats AIMD sont comparés aux mesures de conductivité électrique et de capacité calorifique à travers la transition de phase. Nos calculs de premiers principes montrent en outre que les ions Mg, un dopant fréquemment utilisé, élèvent la température de Curie dans LiNbO₃.