Conducteurs superioniques d'halogénures avec des structures de anions non compactes

Résumé Les conducteurs superioniques d'halogénures (SIC) attirent une attention de recherche significative en raison de leurs applications potentielles dans les batteries tout-solide. Un défi majeur dans le développement de ces SIC est d'explorer et de concevoir des structures de halogénures qui permettent un mouvement rapide des ions. Dans ce travail, nous montrons que les structures d'anions compactes partagées par les conducteurs ioniques d'halogénures traditionnels font face à des limitations intrinsèques en conduction rapide des ions, indépendamment de la régulation structurelle. Au-delà des structures d'anions compactes, nous identifions que les structures d'anions non compactes ont un grand potentiel pour atteindre une conductivité superionique. Notamment, nous découvrons que la structure de type UCl3 non compacte présente une conductivité superionique pour une gamme diversifiée d'ions porteurs, y compris Li+, Na+, K+ et Ag+, validés à la fois par des simulations de dynamique moléculaire ab initio et par des mesures expérimentales. Nous expliquons que la conductivité ionique remarquable observée dans la structure de type UCl3 provient de son site significativement plus déformé et de son canal de diffusion plus large que ses homologues compactes. En utilisant la structure d'anions non compactes comme élément clé pour un criblage computationnel à haut débit, nous identifions également LiGaCl3 comme un candidat prometteur pour les SIC d'halogénures. Ces découvertes fournissent des informations cruciales pour l'exploration et la conception de nouveaux SIC d'halogénures.