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La réduction électrochimique du CO2 est envisagée comme l'une des méthodes les plus prometteuses pour fermer le cycle industriel du carbone en produisant des produits chimiques et des carburants de grande valeur à l'aide d'électricité renouvelable. Bien que les performances des électrolyseurs de CO2 se soient considérablement améliorées au cours de la dernière décennie, ils souffrent encore d'une faible sélectivité envers les produits les plus désirés, l'éthylène et l'éthanol. Cela est en partie dû au fait qu'une compréhension mécaniste détaillée de la sélectivité envers divers produits fait encore défaut, bien qu'une telle compréhension soit essentielle pour l'optimisation des processus. Dans cette étude, nous réalisons des simulations microcinétiques basées sur la théorie fonctionnelle de la densité à potentiel constant pour élucider les voies de réaction pour la électroréduction du CO2 sur Cu(100) vers les principaux produits multicarbones. Nous constatons que l'éthylène est le premier produit qui bifurque des oxygénés, suivi de l'acétate. L'acétaldéhyde est un intermédiaire direct dans la production d'éthanol. Nous fournissons des informations au niveau atomique sur le rôle majeur joué par le potentiel de l'électrode et le pH de l'électrolyte dans la détermination de la sélectivité envers l'éthylène, les oxygénés et le méthane, et nous relions l'origine de la sélectivité à des tendances générales dans l'énergie des réactions électrochimiques. Nous vérifions les résultats de nos simulations microcinétiques par rapport à une base de données expérimentale de mesures précédemment rapportées. Enfin, nous proposons des lignes directrices pour améliorer la sélectivité envers les produits spécifiques. Notre étude pave la voie à la conception de électrolyseurs de CO2 efficaces pour la production de produits multicarbones ciblés, rapprochant ainsi un peu plus leur adaptation généralisée.
Kastlunger et al. (Mercredi,) ont étudié cette question.