Réalisation d'effets de génération de seconde harmonique importants via un alignement planaire optimal d'unités triangulaires

Résumé Les unités planaires trigonal avec une grande anisotropie de polarisation et une haute stabilité physico-chimique sont des unités structurelles idéales pour explorer des matériaux optiques non linéaires (NLO). En intégrant les atouts de deux types de parties triangulaires, une famille d'halogénures hybrides actifs de second ordre NLO, MATX (X = Cl (1), Br (2), et I (3)), est obtenue. MATX cristallise dans un groupe spatial non polaire de 2 c mais exhibe l'agencement spatial optimal et des performances NLO supérieures. Les unités trigonales planaires AgX3 à faible coordination permettent la ségrégation en couches des unités en forme de propeller à trois ailes, Me3TPA. Toutes les couches sont empilées de manière parfaitement parallèle, permettant aux matériaux fonctionnels d'afficher des performances NLO supérieures, y compris un comportement de correspondance de phase avec de fortes réponses SHG (6.2/1, 6.5/2 et 7.6/3 fois celles du phosphate dihydrogène de potassium), une grande biréfringence (0.232/1, 0.252/2 et 0.260/3 à 1064 nm), un seuil de dommages au laser élevé, une large fenêtre transparente et une facilité de croissance cristalline. Les calculs de premiers principes révèlent que la coexistence de fortes propriétés optiques linéaires et non linéaires est attribuée à l'effet synergique des parties trigonal. Cette étude souligne un chemin utile pour la conception rationnelle de matériaux NLO excellents.