Synthèse directe d'ammoniac à partir de nitrate sur du graphène amorphe avec une efficacité proche de 100%

L'ammoniac est une marchandise indispensable dans les industries agricole et pharmaceutique. L'électroréduction directe du nitrate en ammoniac est une voie décentralisée, mais elle est confrontée à des réactions secondaires concurrentes. La plupart des catalyseurs sont à base de métal, et les catalyseurs sans métal avec une activité de conversion nitrate-ammoniac élevée sont rarement rapportés. Ici, il est montré que le graphène amorphe synthétisé par induction laser et comprenant des pentagones, hexagones et heptagones tendus et désordonnés peut électrocatalyser la réduction à huit électrons de NO3 - en NH3 avec une efficacité faradique d'environ 100% et un taux de production d'ammoniac de 2859 µg cm-2 h-1 à -0,93 V par rapport à l'électrode à hydrogène reversible. L'analyse de la fonction de distribution des paires par rayons X et la microscopie électronique révèlent les caractéristiques moléculaires uniques du graphène amorphe qui facilitent la réduction de NO3 -. La spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier in situ et les calculs théoriques établissent le rôle critique de ces caractéristiques dans la stabilisation des intermédiaires de réaction via relaxation structurelle. L'activité catalytique améliorée permet la mise en œuvre d'une électrolyse en flux pour la synthèse et la libération à la demande d'ammoniac avec plus de 70% de sélectivité, entraînant des rendements et des taux de survie significativement augmentés lorsqu'appliqués à la culture des plantes. Les résultats de cette étude montrent un potentiel significatif pour le dépollution des eaux polluées par les nitrates et pour compléter le cycle des NOx.