Ajustement de la densité de spin des catalyseurs à atome unique de cobalt pour une évolution efficace de l'oxygène

Les catalyseurs à atome unique (SAC) avec des éléments magnétiques comme centre actif ont été largement exploités pour des conversions électrochimiques efficaces. Comprendre le rôle catalytique du spin, et donc moduler la densité de spin d'un centre à atome unique, présente un intérêt fondamental et un impact technologique considérable. Ici, nous avons synthétisé des catalyseurs à atome unique de Co ferromagnétique sur des monocouches de TaS2 (Co1/TaS2) comme système modèle pour explorer la corrélation spin-activité pour la réaction d'évolution de l'oxygène (OER). Un seul atome de Co adsorbé au site creux (CoHS) avec des états électroniques polarisés en spin sert de site actif pour l'OER, dont la densité de spin peut être régulée par son site voisin de Co unique via l'ajustement du chargement en Co. Les résultats expérimentaux et théoriques révèlent l'activité OER dépendante de la densité de spin, à savoir qu'une densité de spin optimale pour CoHS peut être atteinte avec un site hétéro-unique de CoTa voisin (substitution de Ta par Co) pour une performance OER supérieure, contrairement à un site homo-unique CoHS, qui génère une densité de spin excessive au-dessus des CoHS vicinaux. Une densité de spin optimisée pour CoHS aboutit à une énergie de liaison optimale des espèces d'oxygène pour l'OER. Établir la corrélation spin-activité dans les SAC pourrait créer un descripteur pour concevoir des SAC magnétiques efficaces pour les conversions d'énergie renouvelable.