Localisation de charge à l'échelle nanométrique induite par des orientations aléatoires de molécules organiques dans le pérovskite hybride CH3NH3PbI3

Les cellules solaires à base de pérovskite ont atteint des rendements de conversion de l'énergie solaire élevés et attirent actuellement beaucoup d'attention. Malgré les avancées rapides dans les dispositifs de cellules solaires, de nombreuses questions fondamentales sur les pérovskites hybrides n'ont pas été entièrement comprises. Expérimentalement, il est bien connu que dans CH3NH3PbI3, les molécules organiques CH3NH3 sont orientées de manière aléatoire à température ambiante, mais l'impact de cette orientation moléculaire aléatoire n'a pas été investi. En raison du moment dipolaire de la molécule organique, l'orientation aléatoire crée un système novateur avec des fluctuations de potentiel à longue portée, contrairement aux alliages ou à d'autres systèmes désordonnés conventionnels. En utilisant des méthodes ab initio à échelle linéaire, nous constatons que les densités de charge du minimum de la bande de conduction et du maximum de la bande de valence sont localisées à l'échelle nanométrique en raison des fluctuations de potentiel. La localisation de charge cause une séparation électron-trou et réduit les taux de recombinaison des porteurs, ce qui peut contribuer à la longue durée de vie des porteurs observée dans les expériences.