Apprentissage des multipôles atomiques : Prédiction du potentiel électrostatique avec des réseaux neuronaux graphiques équivariants

La description précise des interactions électrostatiques reste un problème difficile pour les fonctions d'énergie potentielle ajustées. L'approximation de charge partielle fixe couramment utilisée échoue à reproduire le potentiel électrostatique à court terme en raison de son insensibilité aux changements conformationnels et aux effets anisotropes. En même temps, des potentiels appris par machine (ML) peut-être plus précis ont du mal avec le comportement à longue portée en raison de leur hypothèse de localité inhérente. L'utilisation d'une expansion multipolaire offre en principe un traitement exact du potentiel électrostatique, de sorte que l'interaction électrostatique à courte et longue portée peut être traitée simultanément avec une grande précision. Cependant, une telle expansion nécessite le calcul de la densité électronique en utilisant des méthodes quantiques (QM) coûteuses sur le plan computationnel. Nous introduisons ici un réseau neuronal graphique (GNN) équivariant pour aborder ce problème. Le modèle proposé prédit des multipôles atomiques jusqu'au quadrupôle, contournant le besoin de calculs QM coûteux. En utilisant une architecture équivariante, le modèle impose la bonne symétrie par conception sans s'appuyer sur des cadres de référence locaux. Le GNN reproduit le potentiel électrostatique de divers systèmes avec une grande fidélité. Les cas d'utilisation possibles pour une telle approche incluent le traitement séparé des interactions à longue portée dans les potentiels ML, l'analyse des surfaces de potentiel électrostatique, et pour les multipôles statiques dans des champs de force polarisables.